Фонды музея начали формироваться еще с 1989 года, когда была создана Дирекция по созданию музея. Люди несли театральные билеты и программки, катушки с записями концертов, самиздатовские сборники стихов Владимира Высоцкого, фотографии.
Сегодня коллекции музея насчитывают более 40 тысяч единиц хранения.документальный фонд блокнот с автографом. Их основу составляет личный архив самого Владимира Семеновича Высоцкого (автографы, личные вещи и документы), архивы членов его семьи. Особое место занимают аудиозаписи его концертных выступлений, театральных постановок, пластинок. Коллекция фотографий дает представление о его многочисленных поездках и встречах. Большая группа фотоматериалов рассказывает о постановках Театра на Таганке.
Из разных уголков страны в музей поступают и частные архивы почитателей творчества Владимира Высоцкого.
Музей трепетно хранит коллекцию писем, адресованных Владимиру Высоцкому, а после 1980 года – его матери Нине Максимовне Высоцкой.
Музей активно собирает материалы, раскрывающие влияние поэзии Владимира Высоцкого на нашу современную жизнь. В фондах музея хранятся и исследовательские материалы, школьные сочинения, рефераты, дипломные работы (многие из которых пишутся на материалах музея).
В 1994 г. в ГКЦМ В. С. Высоцкого была создана научная библиотека, впоследствии преобразованная в отдел книжных фондов (ОКФ).
В ОКФ хранятся книги, альбомы, буклеты, брошюры и периодические издания о В. С. Высоцком и его окружении, проблемах культуры, истории драматического театра и кино, развитии жанра авторской песни. На сегодняшний день книжные фонды музея являются самым полным собранием печатных материалов, посвящённых Владимиру Высоцкому, они насчитывают около 50-ти тысяч единиц хранения печатной продукции. В составе фондов имеются коллекции архивов близких родственников В. С. Высоцкого, известных деятелей культуры. Благодаря широкой и щедрой деятельности энтузиастов-любителей, помогающих в комплектовании фондов, в отдел поступают материалы со всех уголков нашей страны и зарубежья.
Сотрудники ОКФ занимаются обработкой литературы с целью обеспечения наиболее полного и эффективного использования библиотечного фонда для научно-исследовательской и пропагандистской деятельности о жизни и творчестве В. С. Высоцкого; создания разноаспектного справочно-библиографического аппарата на хранящиеся в отделе материалы, отвечающего потребностям исследователей и нуждам музея. Постоянно знакомят с новинками литературы, готовят библиографические обзоры и книжные выставки.
В Музее Владимира Высоцкого функционирует зал сменных экспозиций для проведения специальных проектов, авторских выставок художников, фотографов и скульпторов.
Кроме того, для этого зала научные сотрудники Музея подготавливают тематические выставки, демонстрирующие коллекцию музейного фонда. Это способствует углублению исследовательской работы, переосмыслению эпохи, в которой жил и творил Владимир Высоцкий, анализу его столь разностороннего творческого наследия.
Выставки зала сменных экспозиций предназначены для посетителей разного возраста, с различным уровнем подготовки.
Администрация театрально-концертного зала уделяет особое внимание молодым коллективам и исполнителям, новаторам и экспериментаторам, развивающим новые направления сценических искусств.
Здесь же выступают ведущие исполнители авторской песни: Г. Сукачев, А. Скляр, Л. Ярмольник, С. Галанин, и многие другие. Проходят тематические вечера и концерты по биографии и творческому наследию Владимира Высоцкого.